Ο Crowther εργάστηκε στη συνέχεια για την εκκλησιαστική ιεραποστολική Εταιρεία (CMS) για μεγάλο μέρος της ζωής του, καθιστώντας ιερέα, μεταφραστή της Βίβλου και τελικά ιεραπόστολος σε αυτό που είναι τώρα η Νιγηρία όπου πέρασε μεγάλο μέρος της ζωής του ταξιδεύοντας, διδάσκοντας και εργαζόμενοι για να μεταφράσουν τη Βίβλο σε τοπικές γλώσσες.
Ως Αγγλικανός επίσκοπος στον Νίγηρα από
1864 (αφιερωμένη στις 29 Ιουνίου) μέχρι την παραίτησή του τον Αύγουστο του 1891 λόγω κακής υγείας, συνέβαλε ουσιαστικά στην εξάπλωση του Χριστιανισμού στη Νιγηρία, παρά το γεγονός ότι έπρεπε να αντιμετωπίσει τις εσωτερικές διαμάχες στο ίδιο το πεδίο αποστολής.
